Большой заслугой М.К. Тенишевой явилось открытие в Талашкине художественных мастерских, для руководства которыми в 1900 году был приглашен С.В. Малютин (1859–1937). Он начал подбирать для мастерских наиболее способных учеников талашкинской народной школы, стремясь раскрыть им тайны народного искусства, возродить «заветы дедов и красоту и прочность старинной работы». Мастерские в Талашкине организаторы называли художественно-промышленным отделом. В столярной, керамической и вышивальной мастерских под руководством Малютина ученики изготавливали всевозможные предметы быта, детские игрушки, вышитые полотенца, салфетки, портьеры, со временем появились более сложные художественные работы: декор для Теремка и театра, гарнитуры мебели. Лучшие изделия экспонировались на выставках в Смоленске, Петербурге, Париже, Лондоне, отправлялись в Москву в магазин «Родник», специально открытый для продажи творений мастерских Талашкино.
М.К. Тенишева требовала от художников не копирования форм и мотивов, а творческого отношения к старине, эмоционального восприятия народного искусства, что позволило каждому художнику проявить свою творческую индивидуальность. Многие произведения несли на себе отпечаток модерна, особенно ярко проявившийся в творчестве С.В. Малютина. По эскизам Малютина здесь было выполнено большое количество предметов быта, мебели, декора. Его эскизы для всевозможных полочек, шкатулок, коробочек, рамок оформлены резьбой и росписью, излюбленный мотив с Жар-птицей встречается почти на каждом изделии, характерно обрамление бутонами цветов и листьями. В Талашкине нашли воплощение архитектурные проекты Малютина: театр, домик художника, церковь святого Духа, Теремок, ворота, мостики, обрамленные оградами с резными совами, богатырями, фантастическими птицами.
Художник В.В. Бекетов (1878–1910) специализировался по ткачеству, искал новые красители для домотканых тканей, занимался в вышивальной мастерской. В Талашкине работало более 2000 крестьянок-вышивальщиц из 50 деревень округи. В вышивках на салфетках, полотенцах, дорожках использовались народные мотивы, основной техникой талашкинской народной вышивки являлась древняя «строчка». Самым богатым узором в такой технике был мотив «Москва». В мастерских холст и нитки окрашивались в сложные тона – своеобразное отступление от местных традиций, но при этом в основе вышивки сохранялась техника исполнения и народные орнаменты.
Первый музей «Русская старина» был создан в селе Талашкино в учебных целях. Начало музею было положено коллекцией курганных древностей, найденных при археологических раскопках, проводимых здесь в начале 1890-х годов В.И. Сизовым (1840–1904). Именно он посоветовал Тенишевой пригласить для постоянной работы в музее знатока старины и искусства И.Ф. Барщевского (1851–948). За первые годы по прибытии в Талашкино И.Ф. Барщевский объехал многие северные губернии России, откуда привозил иконы, складни, кресты, домовую резьбу Поволжья, вологодские расписные санки, прялки, кружева, народную одежду и многое другое. К этой коллекции присоединились произведения народного искусства, найденные княгиней Тенишевой и ее помощниками в заброшенных церквах деревень. Когда коллекции уже не умещались в Талашкине, Мария Клавдиевна решила построить музей «Русская старина» в Смоленске (открыт в 1905 году). В 1907 году шесть тысяч экспонатов музея были выставлены в Лувре. Это была первая выставка русского народного искусства за границей.