Но через некоторое время Платон вновь решил отправиться в путь. На этот раз он пошёл в горный скит Кырнул во имя святого Архистратига Михаила. Здесь с благословения старца Михаила Трейстенского и начальника Кырнульского скита иеромонаха Феодосия некоторое время инок Платон пустынножительствовал «седе в келлии своей радуяся и со слезами славя Бога, обучаяся истинному монашескому безмолвию – матери покаяния и молитвы».

Плодом его странствования по обителям и пустыням Малороссии и Молдо-Валахии явилось опытное знание послушания, смирения и умной молитвы, в сердце совершаемой, которую преподобный Паисий непрестанно творил до самой своей блаженной кончины. Однако и там он продолжает искать уединения, и, будучи 24 лет от роду и наслышавшись много о Святой Горе, Платон, упросив старцев благословить его, прибывает на Афон. Дорога сопровождалась многими трудностями, а спустя четыре дня по прибытии на Святую Гору он остался один: спутник его, иеромонах Трифон, неожиданно заболел и вскоре преставился.

Многие места Афона обошёл инок Платон в поисках старцев, сильных в подвиге и знании святоотеческих писаний, и, не найдя таковых, поселяется один, в пустынной келье Кипарис на земле, принадлежащей греческому монастырю Пантократор, пробыв в этом подвиге сорок месяцев. В это же время на Афон явился и отец молдавских старцев и пустынников Василий Поляномерульский. Найдя блаженного Платона Величковского, он беседовал с ним несколько дней и ночей. По просьбе пустынника отец Василий облачил его в мантию с переменой имени на Паисий. В это время возраста ему было двадцать восемь лет.

Прослышав о его богоугодном образе жизни, в скором времени к преподобному Паисию пришёл монах Виссарион, прося оставить его жить при себе в послушании. Старец же не счёл себя достойным учительствовать, поэтому согласился принять Виссариона только в качестве друга, чтобы вместо отца и наставника иметь обоим учение святых отцов Церкви.

Преподобный Паисий принимал и других братьев с этим условием, поэтому среди Паисиева братства возникло стремление собирания писаний святых отцов, традиция книжности. Это было необычным явлением для афонских монастырей того времени, ибо большинство монахов книг не имело, а о святых писателях даже не слышало. Поэтому каждое обретение древней книги была для преподобного Паисия и его братии огромной радостью.

Однажды он увидел у монаха-каппадокийца на столе книгу святого Петра Дамаскина, которую тот переписывал. Много позже старец так написал по этому поводу: «Не могу сказать, какой неизъяснимой духовной радости я исполнился, когда увидел её. Я думал, что вижу на земле небесное сокровище». Накопление священных книг сопровождалось нестяжанием в духе преподобного Нила Сорского, поскольку преподобный Паисий не имел даже нижнего белья, только подрясник и рясу «изодраны и в заплатах».

Братии вскорости набралось двенадцать человек, и назрела необходимость в священнике и духовнике. Паисий переходит в другую келью – святого Равноапостольного царя Константина. В связи с этим не только собратия, но и другие афонские иноки и подвижники стали умолять Паисия принять священнический сан. В 1758 году в тридцатишестилетнем возрасте по принуждению братии он принимает рукоположение и становится настоятелем небольшой монашеской общины. Все, кто присутствовал на службах у святого Паисия, в один голос утверждали, что преподобный никогда не мог совершать литургию без слёз.

Однако со временем и эта келья оказалась недостаточной для всё увеличивающегося числа братии. И в 1757 году преподобный Паисий выпрашивает у монастыря Пантократор другую ветхую, заброшенную и никем не занятую келлию во имя святого пророка Божия Илии (греч. Σκήτη του Προφήτη Ηλία), где с разрешения монастыря и по благословению святейшего патриарха Цареградского Серафима основывает одноименный скит.