Здесь старец Паисий вскоре стал известен как один из самых опытных духовников своего времени. Паисиева книжность – переводы и переписка – расцвела во всей красе: учёные монахи переводили с разных языков святоотеческие творения и составляли под руководством преподобного Паисия славянский свод Добротолюбия.

За три года число Драгомирнской братии утроилось. Устроитель братства отец Паисий написал и ввёл устав и порядки по чину святителей Василия Великого, Феодосия Великого, Феодора Студита и Афонской Горы. Основные идеи этого устава: нестяжательность «ниже малейшей вещи не имети», отсечение воли и послушание, умная молитва и чтение книг, непрестанное рукоделие, церковные художества и бытовое благочиние, ets. Отец Паисий расширяет обитель, обустраивает образцовую больницу, странноприимницу. В коротком времени он снискал любовь и уважение всего окрестного населения и в 1790 году возводится в сан архимандрита, и в этом же монастыре преподобный позже принял схиму без перемены имени.

Земля, на которой помещался Драгомирнский монастырь, после Русско-турецкой войны 1774 года отошла к католической Австрии. Старец Паисий, не видя возможности мира духовного Восточной Церкви в новом государстве, решил уйти и увести за собой всех 350 человек братии. Господарь Григорий Гика и митрополит Гавриил предоставили им уединенный в горах бедный Секульский монастырь во имя Усекновения главы Иоанна Предтечи. Братия множилась, и преподобный Паисий стал просить о помощи в строительстве келлий. Ему было повелено переселиться с братией в богатейший Нямецкий монастырь, оставив часть братии в Секуле. Войдя накануне Успения в 1779 году в соборную церковь Нямецкого монастыря с пением «Достойно есть», братия поклонилась святым иконам, старец же, подойдя к иконе Пресвятой Богородицы, вручил себя и братию покрову и окормлению Божией Матери.

Житие в Нямецком монастыре преподобный Паисий устроил по образу Драгомирны и Секула – общежитие, умная молитва, переписка и чтение святоотеческих книг, ежедневное утром и вечером исповедание помыслов духовникам. В 1790 году в пастве преподобного состояли иноки более чем 10 национальностей, их число возросло до 10 тысяч. В то время это была самая многолюдная обитель Восточной православной церкви, и после возведения в сан архимандрита преподобный Паисий по-прежнему продолжал окормлять Секул и другие окрестные монастыри и скиты. На протяжении всего времени своих подвигов в молдавских монастырях авва Паисий продолжал единую линию отцов Добротолюбия, преподобных Григория Синаита, Нила Сорского святителя Григория Паламы и других. Он учил, что истинным наставником в деле спасения души может быть только тот, кто сам понуждает себя творить все заповеди Господни и научает тому ближних – таков образ святости, достигнутый старцем Паисием.

В историю Православной церкви Паисий Величковский вошёл как известнейший переводчик святоотеческих писаний с греческого языка на церковнославянский. Над переводами он трудился буквально всю жизнь до самой кончины. Им переведены почти все святоотеческие творения, долго бывшие единственными в русской литературе: «Добротолюбие», сочинения преподобного Исаака Сирина, преподобного Феодора Студита, преподобного Варсонофия Великого, святителя Григория Паламы, преподобного Максима Исповедника, «Восторгнутые класы» – сборник из творений святителя Иоанна Златоуста и многое другое. Помимо этого отец Паисий исправил множество предыдущих переводов, как то: святителя Макария Великого, Иоанна Лествичника, Симеона нового Богослова и других. Преподобный Паисий оставил и множество собственных творений, весьма душеполезных и поучительных.