Первое его тюремное заключение продолжалось около трех месяцев.

В день памяти святителя Ермогена, 12 (25) мая 1920 года, в храме Троицкого патриаршего подворья архимандрит Иларион был хиротонисан патриархом Тихоном во епископа Верейского, викария Московской епархии. Святителю было 33 года.

В своем слове в день наречения владыка Иларион сказал: «…Боялся архиерейства и всегда немало говорил против своего епископства. А ныне стою перед вами, архипастыри, приняв звание ваше, и нимало вопреки глаголю, ибо тверда моя надежда на Господа. Вижу ныне ясно, что велика нужда в делателях на ниве Божией… Господь Милосердый да примет душу мою, сию малую лепту, вметаемую в сокровищницу Церкви, для употребления на общую пользу. Воля Господня да будет. Но исповедую и то, что ныне смущает бедную душу мою. Был я грешным мирянином, стал грешным монахом, сделался грешным иереем, но быть грешным архиереем – трепещу. “Чем столько согрешила Церковь Божия, чем так прогневала Владыку своего, чтобы быть ей предоставленною мне, презреннейшему из всех, и подвергнуться такому посрамлению?” Так восклицает Иоанн Златоуст. Какими же словами скажу я, грешный и окаянный паче всех человек?»

С этого дня жизнь его совершенно изменилась. Теперь он окончательно потерял возможность заниматься любимой наукой. Владыка Иларион работал на Троицком подворье у Святейшего Патриарха Тихона, служил практически каждый день и утром, и вечером, иногда в день приходилось говорить по две проповеди. Если и выпадали у него свободные часы, то их он использовал на подготовку к проповедям. В редкие свободные от богослужений дни владыка с утра до позднего вечера принимал приходивших к нему за разрешением насущных проблем. За год своего архиерейства он отслужил сто сорок две литургии, более ста сорока всенощных, произнес триста тридцать проповедей. И все это при том, что два месяца он был болен тифом. Болезнь вызвала осложнение на сердце, и впоследствии больное сердце давало о себе знать при малейшем переутомлении.

Об этом времени сам владыка с присущим ему юмором писал: «Совсем потерял свободу. Будто арестант, прикованный к своей тачке, – так и живу. Не только дней нет свободных, нет и часа свободного, когда мог бы я заняться тем, чем хочется, а не тем, что нужно к спеху. Уж хоть бы в Бутырку на отдых взяли. Это единственная доступная нам дача или санаторий. Не знаю, как-то сил еще хватает, хотя нередко и силы падают, и дух оскудевает». «Некогда читать, некогда писать, некогда… даже грешить. Ради третьего, может быть, Господь и устраивает мне такую жизнь».

После принятия епископского сана жизнь владыки оказалась связанной со Сретенским монастырем, настоятелем которого он был назначен. Поскольку власти захватили большинство монастырских помещений и обосноваться владыке в монастыре было уже негде, он по-прежнему жил у отца Владимира при церкви Троицы в Листах. На службах в Сретенском монастыре владыка часто пел и читал на левом клиросе, говорил проповеди. Люди ходили специально в этот монастырь, чтобы послушать владыку Илариона. Известность его и любовь к нему народа возрастала: за ним закрепились имена «Иларион Великий» и «Новый Златоуст».

Активная церковная деятельность владыки Илариона, его проповеди, блестящие выступления на диспутах и помощь патриарху Тихону явились причиной второго ареста, 22 марта 1922 года. Поводом к аресту послужил беспорядок во время престольного праздника в Сретенском монастыре. Из Третьяковской галереи в монастырь была принесена Владимирская икона Божией Матери, и кликуши подняли вокруг нее шум. На этот раз Коллегия ГПУ постановила выслать святителя на один год в Архангельскую губернию.