Точная хронология походов Святослава в 964–967 годы неизвестна. Очевидно, что вначале главный удар был обращен против Хазарин. Согласно одной из версий, Святослав подчинил последнее независимое от Киева восточнославянское племя – вятичей, плативших дань Хазарин и контролировавших торговый путь из Киева в Волжскую Булгарию. Вслед за тем настал черед и самой Волжской Булгарин, также платившей дань хазарам, а потом и самой Хазарии. Святослав разгромил главные города каганата – Итиль и Семендер. Этого удара Хазария не выдержала, и вскоре, в 980-е годы, перешла под власть Хорезма, а жители ее были обращены в ислам. Возвращаясь из нижнего Поволжья, Святослав покорил северокавказские племена ясов и касогов (предки соответственно осетин и адыгов), взял на Дону хазарскую крепость Саркел, которая отныне стала русской Белой Вежей, и упрочил позиции Клева на Таманском полуострове и в Крыму, заложив основу будущего Тмутараканского княжества. Фактически под контроль Руси перешла огромная территория от Нижнего Поволжья до границ с Волжской Булгарией. По сведениям арабских источников, с местными жителями заключались договоры, которые должны были надолго утвердить власть Клева в Северном Причерноморье. После этого Святослав обратил свой взор на Дунай.

Пока Святослав громил Хазарский каганат, Константинополь хранил нейтралитет. Однако победы Святослава подрывали прочность византийских позиций в Северном Причерноморье, а кроме того, империи нужен был союзник в войне с дунайской Болгарией. Поскольку русско-болгарские отношения начиная с 930-х годов были враждебными (в частности, Болгария выступила союзницей Хазарин), обратиться за помощью к Руси было вполне естественно. В 967 году Византия и Русь заключили тайный договор, по которому Русь отказывалась от нападений на византийские владения в Крыму, а Византия не препятствовала действиям Руси против Болгарии в Нижнем Подунавье. Святослав занял город Переяславец на Дунае и, заключив мир с болгарами, объявил его центром своих земель. С этого момента отношения с Византией резко обострились – не в последнюю очередь из-за конфликта в самой Болгарии. Часть болгар в союзе с Русью, уграми и печенегами готова была и дальше сражаться с империей. Другие же приняли сторону Константинополя. Это привело к расколу страны – в 969 году возникло Западно-Болгарское царство, в котором возобладали антивизантийские настроения. В свою очередь, Византия, опасаясь окрепшей Руси, всеми силами накаляла обстановку в причерноморских степях и смогла организовать набег печенегов на Киев (в войне с Хазарией печенеги выступали на стороне Святослава). Святославу же удалось договориться с печенегами, они отступили от города, и в течение нескольких лет положение оставалось стабильным.

В 970 году Святослав вместе с болгарами, уграми и печенегами начал широкое наступление по всей северной границе Византии. Войска союзников быстро заняли долину реки Марицы на юге Болгарии, однако в решающей битве у города Аркадиополь потерпели поражение от византийского полководца Варды Склира. Тем не менее, отступление Святослава не было позорным – очевидно, в битве приняли участие не все русские силы, и стратегическое равновесие не было нарушено. Греки предложили почетный мир и дары, если Святослав покинет пределы Болгарии. Но киевский князь не выполнил этого требования и отошел на Дунай, укрепившись в крепости Доростол. Многократные переговоры и двухмесячная осада ни к чему не привели. 26 июля 971 года произошло решающее сражение – но и оно не определило победителя. После этого император Иоанн Цимисхий лично встретился со Святославом, чтобы договориться о мире. Империя признавала русские завоевания в северном Причерноморье, но Подунавье оставалось в сфере влияния Византии. Как только войска Святослава злили с Дуная, вся придунайская Болгария на многие десятилетия была обращена в византийскую провинцию Паннония.