Любая другая особа, достигнув таких значительных успехов, удовлетворилась бы этим и продолжила бы идти по проторенной дороге, но Мериан одолевала жажда чего-то большего. Просьбы жительниц Нюрнберга научить их искусству вышивания навели нашу героиню на мысль, вполне естественную для нее – дочери потомственных издателей и граверов – выпустить пособие цветочных узоров, так называемый флориегиум. Так появилась первая «Книга цветов» с раскрашенными ручным способом гравюрами чудесных цветов. Оглушительный успех этой работы побудил художницу продолжить издание, и исполнению этого решения не помешало даже рождение второй дочери в 1678 году – Доротеи Марии. Спустя много лет великий Гёте назвал Мериан одной из самых крупных голландских флористов.

Одновременно у Марии Сибиллы формировались склонности натуралиста-наблюдателя. Мария Сибилла, имевшая лишь традиционно женское домашнее образование, постепенно становилась заправским ученым-энтомологом.

В саду Мериан собирала гусениц и приносила их в дом для наблюдений, а однажды она взяла в дом мертвую мышь, чтобы изучать червей и личинок в ее тушке. В своем дневнике она записала: «Однажды в Нюрнберге мне принесли трех молодых жаворонков, которых я умертвила. Через три часа, когда я стала их потрошить, я нашла в них семнадцать толстых личинок. У них не было ног. На другой день они превратились в коричневые яйца. 26-го августа из них вышло много синих и зеленых мух. Мне очень трудно было их поймать. Я поймала только пять, остальные улетели». Согласитесь, что только научный азарт может заставить женщину стать столь небрезгливой.

В 1674 году Мериан приступает к систематическому исследованию насекомых. Она независимо от крупнейшего ученого-натуралиста Сваммердама приходит к идее метаморфоза. С удивлением Мария Сибилла открывает, что все в мире – и растения, и животные, и человек – подвержены неожиданным превращениям. Мериан, используя свой живописный талант, фиксировала словно на фотографическую пленку все перипетии жизни гусениц, что являлось уникальным для Нового времени. Из этого кропотливого труда и родилась книга, получившая длинное название: «Удивительное превращение гусениц и необычное питание цветами прилежно исследовала, кратко описала, зарисовала с натуры, гравировала и издала Мария Сибилла Граф».

Она украсила обе части книги вдохновенными стихотворениями Х. Арнольда, больше похожими на духовные гимны, надеясь, что мироощущение самой Мериан станет понятнее читателю. Земное бытие бренно, человек ничтожен перед всесильным Абсолютом, он всего лишь червь, подверженный смерти, но в круговороте природы, в постоянном превращении, рождении к новой жизни – вечность и красота Бога.

Все чаще взоры Мериан обращаются в Голландию, где обосновываются изгнанные из других краев еретики, ученые, философы, да и просто бунтари. Познав вкус свободной мысли, наша героиня стремится найти единомышленников и перестать тратить свою жизнь на обыденную суету. В 1685 году Мериан вместе с дочерьми решает поселиться в лабадистской общине – одной из многочисленных сект, порожденных Реформацией. Конечно, она по-прежнему рисовала, фиксировала на бумаге своим тончайшим карандашом занимательные сюжеты природы. Через год после отъезда жены в Валту приехал Граф. Он предложил Марии Сибилле вернуться в семью, даже согласился, на крайний случай, вступить в общину, но получил отказ и вынужден был вернуться в Нюрнберг. Эта неудачная попытка примирения вылилась в окончательный разрыв между супругами, отныне наша героиня все свои работы стала подписывать девичьей фамилией, посчитав, как видно, что и перед Богом брак их разрушен.