Принимал участие в кампании 1805 г., в сражении при Аустерлице.

Участвовал в русско-турецкой войне 1806—12 г.

29 августа 1809 г. нанёс поражение авангарду Великого визиря у крепости Журжа, отличился при блокаде Силистрии и в сражении у деревни Дерекпы, 7 августа 1810 г. – начальник 22-й пехотной дивизии, после смерти генерала графа Николая Михайловича Каменского (1776—1811) возглавил всю Молдавскую армию, которой командовал вплоть до прибытия Михаила Илларионовича Кутузова, 22 августа 1811 г. за отличие в сражении при Рущуке награждён чином генерала от инфантерии.

В ходе Отечественной войны 1812 года командовал 1-м корпусом Дунайской армии адмирала Павла Васильевича Чичагова (1767—1849), сражался под Брест-Литовском и при Березине, участвовал в преследовании Великой Армии до Вислы.

В 1813 г. находился при осаде крепости Торн, в сражении при Кенигсварте командовал левым флангом, захватил 5 орудий и 1 200 пленных, в том числе четверых генералов, сражался при Бауцене, Левенберге, Гольдберге, Кацбахе, Бишофсверде и Лейпциге.

В январе 1814 г. вступил в пределы Франции, отличился в сражениях при Суассоне, Краоне, Лаоне, Реймсе и Фер-Шампенуазе.

После взятия Парижа император Александр I-й на встрече с Ланжероном сказал ему: «Граф, это вы потеряли на высотах Монмартра, а я нашёл» (Messieur le Comte, vous avez perdu cela a la hauteur de Monmartre, et je l, ai trouve) и вручил орден Святого Андрея Первозванного.

16 ноября 1815 г. – военный губернатор Херсона, градоначальник Одессы, управляющий по гражданской части Екатеринославской, Херсонской и Таврической губернии.

1 июля 1826 г. – член Верховного уголовного суда, разбирающего дело «декабристов».

Принимал участие в русско-турецкой войне 1828—29 г., отличился в сражении под Варной.

11 февраля 1829 г. – шеф Ряжского пехотного полка.

Умер кавалер орд. Св. Георгия IV-го кл. (8 сентября 1790 г.), Св. Георгия III-го кл. (19 сентября 1810 г.), Св. Георгия II-го класса – награда полководческого формата (11 марта 1813 г.), Св. Владимира 1-й ст., Св. Анны 1-й ст., Св. Иоанна Иерусалимского, прусских орд. Чёрного Орла и Красного Орла 1-й ст., австрийского Военного орд. Марии Терезии, французских орд. Лилии и Св. Людовика, шведского Военного орд. Меча, Креста «За Измаил» и Золотой шпаги «За храбрость», автор дневников, описывающих кампанию против турок 1790—91 г., финскую кампанию 1790 г., кампании 1805, 1806—1812 и 1812—1814 годов, а также работы «Точное историческое описание австрийской кампании на Рейне 1793—1794 годов» 4 июля 1831 г. в Санкт-Петербурге от холеры в возрасте 58 лет.

Похоронен в Успенском католическом соборе в Одессе.

В книге Михаила Ивановича Пыляева (1842—1899) «Замечательные чудаки и оригиналы» читаем: «Известный одесский военный генерал-губернатор граф Ланжерон также был чрезвычайно рассеян и часто от рассеянности мыслил вслух в присутствии других, что нередко делало его очень смешным и подавало повод к разным анекдотам и комическим сценам. Граф Ланжерон по происхождению был француз. Вступив на службу при Екатерине в 1789 году прямо в чине полковника, он вскоре успел в наших войсках стяжать славу храброго и распорядительного офицера. Он участвовал почти во всех наших войнах при императрице и двух императорах и в течение многолетней своей боевой службы и девятнадцати сделанных им походов заслужил все знаки отличия, а, кроме того, много сделал в мирное время в бытность свою градоначальником Одессы. Раз у него был обед, на котором было несколько иностранных негоциантов. За обедом он выхвалял удовольствия одесской жизни и, указывая на негоциантов, сказал, что с такими образованными людьми можно приятно провести время. На беду его, в то время был он особенно озадачен просьбою о прибавке ему столовых денег. „А не дадут мне прибавки, я этим господам, – стал он мыслить вслух – и этого не дам!“ При этих словах схватил с тарелки своей косточку, оставшуюся от котлетки. В другой раз, чуть ли не в заседании какого-то военного совета, заметил он собачку под столом, вокруг которого сидели присутствующие члены. Сначала, он неприметно для других стал пальцами призывать её к себе, затем, когда она подошла, стал ласкать и вдруг, причмокивая, обратился к ней с ласковыми словами. Все эти выходки Ланжерона не сердили, а только забавляли и смешили зрителей и слушателей, которые уважали в нем хорошего и храброго генерала. В турецкую войну, в армии, известно сказанное им во время сражения подчиненному, который неловко исполнил данное ему приказание: „Вы пороху нье боитесь, но за то вы его нье видумали“. Ланжерон был умный и довольно деятельный генерал, но ужасно не любил заниматься канцелярскими бумагами: от них он прятался или скрывался из дому, выходя по черной лестнице, пропадая из дому на несколько часов. Во время турецкой войны молодой Каменский у него в палатке объяснял планы будущих военных действий. Как нарочно на столе лежал французский журнал. Ланжерон машинально раскрыл его и напал на шараду. Продолжая слушать положение военных действий, он занялся разгадыванием шарады. Можно представить себе удивление Каменского, когда вдруг, перебивая его, Ланжерон вскрикнул: „Что за глупость!“ Вскоре дело объяснилось: восклицание относилось не к его докладу, а к глупой шараде, которую разгадал его начальник. В приезд Александра I-го в Одессу, как рассказывал князь Пётр Андреевич Вяземский, был приготовлен для него дом, занимаемый Ланжероном. Он встретил государя, проводил его до кабинета а после разговора, продолжавшегося несколько минут, откланялся, вышел и по привычке запер дверь на ключ. Государь оставался несколько времени взаперти, но, наконец, постучал и его освободили из заточения. Тогда же, встречая государя, он хотел представить его величеству рапорт о благосостоянии вверенного ему края, долго искал его в своих карманах и, не найдя, сказал: „Право, не знаю, государь, куда положил мой рапорт“. Император улыбнулся и пожал руку покорителю Монмартра. Граф Ланжерон, столько раз видавший смерть перед собою во многих сражениях, не остался равнодушным перед холерою. Он был так поражен мыслью, что умрет от неё, что, ещё пользуясь полным здоровьем, написал духовное завещание, начинающееся словами: „умирая от холеры“. Предчувствия его не обманули: уже в отставке, прибыв в Петербург в 1831 году, он внезапно заболел и скончался также скоропостижно 4 июля. Его останки император Николай I-й приказал похоронить в католической церкви в Одессе».