За границей в 1864 году он написал и издал учебную книгу «Родное слово», а также книгу «Детский мир». Это были массовые и общедоступные российские учебники для начального обучения детей.

В середине 1860-х годов К. Д. Ушинский с семьёй вернулся в Россию. В последние годы жизни он выступал как видный общественный деятель, писал статьи о воскресных школах, о школах для детей ремесленников, а также принял участие в учительском съезде в Крыму. Приехав в 1870 году в Симферополь, он побывал в нескольких учебных заведениях, в том числе женском училище; охотно встречался и с учителями, и с учащимися.

Учитель Симферопольской казённой мужской гимназии И. П. Деркачев вспоминал: «Дружественный тон, которым автор „Родного слова“ говорил с учителями, мягкость обращения и простота быстро привлекали к нему всех. Он смотрел на каждого учителя, как на равного себе товарища, и скромно, терпеливо, с непритворным уважением слушал всякое замечание и возражение… Проэкзаменовал всех учениц, поступивших в первый класс. Учительницу поразило, с каким искусством великий педагог опрашивал детей. Он ставил вопросы просто, ясно и в то же время так, что по ответам можно было легко понять, насколько подготовлена и развита та или иная ученица».

При Симферопольской казённой мужской гимназии был образцовый класс по способу наглядного обучения. Будучи одним из основателей этого способа, К. Д. Ушинский заинтересовался работой класса, присутствовал на уроках, которые проводил И. П. Деркачев. В здании казённой мужской гимназии состоялся II съезд учителей Таврической губернии и К. Д. Ушинский принял участие в его работе. Обсуждался, в частности, вопрос о книгах для классного чтения в народных школах, о необходимости создания таких книг. Предложение Константина Дмитриевича было принято. А выработанная на съезде «азбука» в том же 1870 году была издана в Симферополе.

Летом 1870 года Константин Дмитриевич лечился кумысом в Альме возле Бахчисарая. Возвращаясь из Крыма к себе домой на хутор Богданка (Глуховского уезда Черниговской губернии), он узнал о трагической гибели на охоте сына Павла. После этого К. Д. Ушинский решил переехать жить с семьёй в Киев, для чего он купил в Киеве дом, а сам с сыновьями Константином и Владимиром поехал лечиться в Крым. По дороге в Крым он простудился и остановился для лечения в Одессе, где и скончался 22 декабря 1870 года. Похоронен в Киеве на кладбище Выдубицкого монастыря.

Именем педагога названы: научная педагогическая библиотека имени К. Д. Ушинского Российской академии образования в Москве; Ярославский государственный педагогический университет им. К. Д. Ушинского (ЯГПУ); Институт среднего профессионального образования им. К. Д. Ушинского в Москве; Гатчинский педагогический колледж им. К. Д. Ушинского; Педагогическое училище (колледж) в Тамбове; До перестройки школа №47 в Ленинграде (теперь – им. Лихачёва); Школа №6 в городе Тула; Новгородский детский дом-интернат в посёлке Шимск; Гимназия №1 в Симферополе; Южно-украинский национальный педагогический университет им. К. Д. Ушинского в Одессе; Одесский государственный педагогический институт им. К. Д. Ушинского; Черниговский областной институт последипломного образования им. К. Д. Ушинского; школа №187 им. К. Ушинского (Киев); школа им. К. Д. Ушинского в селе Райымбек Карасайского района Алматинской области (Казахстан); школа №210 в городе Ташкенте.

Памятник К. Д. Ушинскому был открыт в Санкт-Петербурге на территории Российского гос. педагогического университета имени А. И. Герцена 30 июня 1961 года.

Памятная доска открыта 2 марта 1974 к 150-летию педагога в Московском государственном университете имени М. В. Ломоносова (факультет журналистики).