Алексей Брусилов искренне ценил прямого, как он часто выражался: «толкового» «русского мужика» Александра III, на период правления которого пришёлся бурный рост его военный карьеры. Тем не менее с Николаем II отношения у Брусилова не складывались.

Его второй любовью стала Надежда Владимировна Желиховская, племянница знаменитой русской оккультистки и теософки Елены Петровны Блаватской.

В 1906 году Брусилов по протекции великого князя Николая Николаевича был назначен начальником 2‐й гвардейской кавалерийской дивизии, где заслужил большое уважение подчинённых своим командирским искусством и уважительным отношением к офицерам и солдатам. Но личная драма – смерть жены, а также гнетущая обстановка петербургской жизни после революции 1905–1906 гг. подтолкнули его к решению уйти из рядов столичной гвардии в армию: в 1908 году Брусилов получил назначение в Варшавский военный округ командиром 14‐го армейского корпуса с производством в генерал-лейтенанты. В 1912 году Алексей Алексеевич принял предложение занять пост помощника командующего Варшавским военным округом. Трения с генерал-губернатором Скалоном и другими «русскими немцами» в штабе округа вынудили его покинуть Варшаву и занять должность командира 12‐го армейского корпуса в соседнем Киевском военном округе.

С объявлением 17 июля 1914 года общей мобилизации российский Генеральный штаб развернул войска Северо-Западного и Юго-Западного фронтов, и в составе последнего Брусилову было поручено командовать 8‐й армией. С началом военных действий армия приняла участие в Галицийской битве. 2 августа Брусилов получил приказ о наступлении, и через три дня его войска двинулись от Проскурова к границе с Австро-Венгрией: началась Галич-Львовская операция, в которой 8‐я армия действовала совместно с 3‐й армией генерала Рузского.

Поначалу австро-венгерские войска оказывали слабое сопротивление, и части 8‐й армии за неделю продвинулись в глубь Галиции на 130–150 километров. В середине августа у рек Золотая Липа и Гнилая Липа противник попытался остановить наступление русских армий, но в ходе ожесточённых сражений был разгромлен. Брусилов докладывал командующему фронтом: «Вся картина отступления противника, большая потеря убитыми, ранеными и пленными ярко свидетельствуют о полном его расстройстве».

Австро-венгерские войска оставили Галич и Львов. Галиция была освобождена. За победы в Галицийской битве Алексей Алексеевич был удостоен орденов святого Георгия 4‐й и 3‐й степеней. Волею судеб соратниками Брусилова в рядах 8‐й армии являлись будущие вожди Белого движения: генерал-квартирмейстером штаба армии был А. И. Деникин, командиром 12‐й кавалерийской дивизии – А. М. Каледин, 48‐й пехотной дивизией командовал Л. Г. Корнилов.

Зимой – весной 1915 года Брусилов руководил 8‐й армией в Карпатской операции Юго-Западного фронта. На Венгерской равнине русские войска натолкнулись на встречное наступление австро-венгерских и германских корпусов. В зимнюю стужу и весеннюю слякоть 8‐я армия вела упорные встречные бои с противником; она обеспечила сохранение блокады крепости Перемышль и тем предопределила её падение, неоднократно вела удачные наступательные действия.

Брусилов часто появлялся в передовых частях, не заботясь о личной безопасности. В своих приказах «первейшей обязанностью» всех подчинённых ему командиров он ставил заботу о солдате, его пище и сухарях. При посещении Николаем II Галиции Брусилов был удостоен звания генерал-адъютанта, чему он не особенно радовался в предвидении скорых осложнений на фронте.

В результате Горлицкого прорыва германских войск к середине лета 1915 года русские армии оставили Галицию. Упорным сопротивлением 8‐й и других армий Юго-Западного фронта положение было выровнено. Потянулась длинная череда позиционных боёв, не приносившая ни одной из сторон ощутимых успехов и получившая название «позиционного тупика».