Основные представления о движущих силах эволюции фактически сложились у него уже во время путешествия. Он неоднократно писал своим друзьям о своих наблюдениях, о содержании своей теории.
В 1836 г. Ч. Дарвин вернулся в Лондон. Стал обрабатывать собранные коллекции. В 1839 г. издаёт «Дневник изысканий» или «Путешествие натуралиста вокруг света на корабле «Бигль». Вскоре по состоянию здоровья переезжает в сельскую местность. Из экспедиции он вернулся больным человеком. Диагноз так и не был поставлен. В настоящее время предполагают, что у него была так называемая болезнь Чогаса, которая передаётся тропическими клопами. Не смотря на болезнь, он продолжает работать над материалами экспедиции, публикует работы о коралловых рифах, собирает материал, подтверждающий его теорию эволюции.
Женился он на своей кузине Эмме Веджвуд. У них был счастливый брак, родилось 10 детей, некоторые из которых стали крупными учёными. Все дети с глубоким уважением относились к своему отцу.
В 1844 году в связи с прогрессированием болезни пишет черновой вариант теории как научное завещание. Но состояние здоровья несколько улучшилось, и он продолжил работать, хотя обострения болезни продолжались всю жизнь.
1853 г. получил Королевскую медаль за совокупность трудов. А в 1958 г. Ч. Лайель, его большой друг, прислал небольшую работу А. Уоллеса «О тенденции разновидностей к неограниченным отклонениям от первоначального типа». В этой работе в краткой форме были изложены основные положения теории Ч. Дарвина. В итоге было принято решение опубликовать обе работы одновременно в одном журнале. Ч. Дарвин пишет краткий вариант свой теории. Но совместная публикация не вызвали интереса в научных кругах. Приоритет был признан за Ч. Дарвиным, так как теория была изложена в письмах друзьям ещё во время плавания на корабле Бигль.
1859 г. 24 ноября вышла книга Ч. Дарвина «Происхождение видов путём естественного отбора или сохранение благоприятствуемых пород в борьбе за жизнь», где была опубликована теория эволюции полностью. Книга сразу же получила самое широкое признание. В дальнейшем книга была переведена практически на все языки мира. Основной заслугой Ч. Дарвина было не доказательство эволюции, а объяснение происхождения видов, что именно естественный отбор является движущей силой эволюции. Разумеется, книга выдержала много критики. В 1840 г. произошёл диспут с епископом Уильберфорсом, где на стороне Ч. Дарвина выступали его друзья, Генсли и Гуккер. Они бесспорно доказали правоту Ч. Дарвина. Ч. Дарвин продолжал работать, постоянно публикуя всё новые работы: «О движениях и повадках лазящих растений», «Изменение животных под влиянием одомашнивания» и другие. А. Уоллес полностью отошёл от теории эволюции, и дальнейшие его публикации были в основном посвящены божественным проблемам.
В 1871 г. Ч. Дарвин издаёт книгу, которую считал основным трудом своей жизни, «Происхождение человека и половой отбор», о том, что человек подчиняется тем же законам, что и весь мир. Затем следует публикация многочисленных работ: «Выражение эмоций у человека и животных», «Насекомоядные растения», «Действие перекрёстного опыления и самоопыления в растительном мире» и другие.
В 1878 г. ему была присвоена учёная степень доктора в Кембриджском университете за монографию о дождевых червях. С большим увлечением он занимался экспериментами с растениями в теплице, изучал насекомоядные растения, движения лазящих растений. Написал книгу «Воспоминания о развитии моего ума и характера». Но дети признали книгу слишком откровенной, и книга вышла только через 70 лет на русском языке, и лишь потом в Англии. В этой книге он анализировал свои качества, свою жизнь, почему именно он создал теорию эволюции. Работал он всю жизнь. В 1882 году его не стало. Он похоронен в Вестминстерском аббатстве рядом с Ньютоном, Гершелем, Фарадеем.