В 1689 году Брюс возвращается в свиту Петра, чтобы стать его практически неразлучным спутником в походах и путешествиях. Через два года он назначается в Белгородский полк под командование боярина и воеводы Бориса Петровича Шереметева, еще через год – пожалован в ротмистры (капитан кавалерии). Летом того же, 1693 года, Петр берет его с собой в Архангельск, чтобы оставить на него и Апраксина начатые дела: строительство заложенного адмиралтейства, Новодвинской крепости и первого корабля «Святой Павел». На следующий год Петр вновь посетит Архангельск и возвратится в Москву вместе с Брюсом, чтобы поручить ему новые заботы. Карьера Якова Вилимовича стремительна: в начале января 1695 года он получает чин майора, а в Азовском походе 1696 года последовательно становится подполковником и полковником. Во время осады Азова Брюс занимается составлением карты от Москвы до берегов Черного моря по результатам замеров генерал-майора фон Менгдена. Позже, по желанию Петра, карта будет напечатана в Амстердаме в типографии Тессинга.

В марте 1697 года Брюс едет вместе с возглавляемым Петром Великим посольством в Голландию. Свободно говорящий на английском, немецком и голландском языках, Брюс не только выступает в качестве переводчика молодого царя, скрывавшегося под личиной «волонтера» Петра Михайлова, но и, по всей видимости, соблюдает научные интересы государя. Во всяком случае, Брюсу было поручено приобретение математических и астрономических приборов, книг по навигации, кораблестроению, артиллерии, фортификации и другим отраслям знаний, а также подбор и наем на службу в Россию специалистов и мастеровых.

1698 год Брюс проводит в Лондоне. Известно, что Петр заплатил Дж. Колсону 48 гиней за обучение Якова Брюса «в течение шести месяцев, как обусловлено контрактом, включая кров и пропитание». Немалая сумма была оставлена и самому Брюсу на покупку специальной литературы. В некоторых источниках указывается, что Брюс даже прослушал курс лекций в Оксфордском университете, усердно занимаясь математикой и астрономией под руководством английских ученых.

Вполне возможно, Брюс был лично знаком с великим Ньютоном. Что же касается трудов автора основных законов механики по математике, физике, астрономии и оптике, то, наверное, Яков Вилимович, действительно был первым в России человеком, понявшим их грандиозное значение. Канадский профессор Валентин Босс, автор книги «Ньютон и Россия», нашел в Англии рукопись Брюса «Теория движения планет», датированную 1698 годом. По его утверждению, это первая работа русского ученого о законе всемирного тяготения.

Петр I тоже не терял времени даром. За это время он прошел полный курс артиллерийский наук в Кёнигсберге, изучил корабельную архитектуру и черчение планов на верфях Амстердама, теоретический курс кораблестроения в Англии. Вел политические переговоры через «великих послов»: Лефорта, Головина, Возницына. Однако Великое посольство, не завершив в полной мере своей миссии, было прервано: 25 августа 1698 года Петр срочно возвращается в Москву из-за стрелецкого восстания.

Через несколько месяцев, закончив обучение, возвращается в Россию и Брюс, чтобы начать на практике претворять в жизнь свои обретенные за границей великие познания. Первым его научные консультации получает тот, кто оплачивал учебу. В марте Брюс в письме Петру I в Воронеж подробно объясняет, как вести наблюдение за предстоящим солнечным затмением и как изготовить для этой цели зрительную трубу. А через три месяца он посылает Петру уже в Таганрог подробнейший чертеж и описание, как определить высоту полярной звезды и отыскать полюс с помощью простейших инструментов – «циркула и линеала».