Архив скомплектовал 243 статьи и 13 брошюр Ленина. Среди них – рукопись первой известной его работы «Новые хозяйственные движения в крестьянской жизни» (1893), которая ранее не была опубликована, первый и третий выпуски брошюры на гектографе «Что такое ”друзья народа” и как они воюют против социал-демократов». Второго выпуска так и не удалось найти. Сохранились рукописи брошюры «Шаг вперед, два шага назад» (354 л.) и книги «Аграрный вопрос в первой русской революции», состоящей из 25 тетрадей общим объемом 526 листов. Большой интерес представляли 9 тетрадей с записями по философии Гегеля, Фейербаха и Аристотеля. Помимо философских тетрадей в архиве находились 11 тетрадей об империализме и империалистической войне, выписки из трудов К. Клаузевица, Р. Гильфердинга, Р. Люксембург, Ж. Геда, статистических изданий и др. Эти тетради послужили основой для написания Лениным книги «Империализм, как высшая стадия капитализма». Абсолютное большинство ленинских материалов дооктябрьского периода (около 1000 единиц) составляли конспекты, выписки, планы, тезисы, программы, заметки, наброски155. Работа с ними давалась большим трудом, так как зачастую это были отрывки, письма без указания дат и точных адресатов, подчас зашифрованные.

Наряду с собиранием документов в СССР, Институт предпринял активные действия по розыску ленинских материалов за границей. Письменные обращения директора Института к Ж. Геду, К. Гюйсмансу, К. Каутскому, Г. Ледебуру, Э. Вандервельде не увенчались успехом. Нужны были непосредственные контакты.

В 1923 году поиск документов за пределами страны вел по просьбе Института работник Мосвнешторга за границей Н. С. Ангарский. По рекомендации Л. Б. Каменева он встречался с Николаевским, который помог связаться с русскими эмигрантами. Ангарскому удалось приобрести 45 ленинских документов. Помимо писем были приобретены: оригинал доклада Ленина на Белостокской конференции (1902); автограф речи на V съезде РСДРП; программа Северного союза РСДРП с критическими замечаниями Ленина; рукопись брошюры Ленина «Задачи русской социал-демократии». По поводу этого документа Ангарский дал уточнение, из которого следует, что это, строго говоря, не рукопись, таковой никогда не было. Владимир Ильич написал эту работу в тюрьме между строк книги химическими чернилами. Затем она была проявлена и переписана, по всей вероятности, сестрой Ленина Анной Ильиничной. Во всяком случае, это первый оригинал, с которого работа набиралась в печать. Помимо ленинских документов Ангарский купил 50 писем Г. В. Плеханова Иде Аксельрод и 15 его писем редакции «Искры», протоколы совещания редакции «Искры», 35 писем Р.М Плехановой Иде Аксельрод, листовки, вырезки из газет о рефератах Ленина156.

В июне 1924 года в Германию, Австрию и Швейцарию был командирован Р. Меллер для приобретения у разных лиц рукописей Ленина и документов, имеющих отношение к Владимиру Ильичу. Результаты этой кратковременной поездки оказались минимальными. Большинство деятелей социал-демократических партий этих стран отказались передать Институту какие-либо материалы или отрицали их наличие. Более сговорчивыми оказались коммунисты П. Леви, В. Мюнценберг, Ф. Коричонер, В. Тростель, А. Балабанова, передавшие Меллеру несколько рукописей. Всего в Германии было собрано 35 документов. В процессе поисков посланник Института узнал, что хозяин квартиры в Цюрихе, где жил Ленин, сжег два ящика с материалами Ленина. У госпожи Биск было четыре ящика, оставленных Лениным, но она продала находившиеся в них материалы как бумагу для упаковки. Меллер выяснил также, что в архиве Р. Люксембург нет ленинских писем. Держатель фонда был нелегалом, боясь ареста, он уничтожил все письма