Георгиевский храм горел в московском пожаре 1812 года, но в 1820-х годах был восстановлен, заново расписан и украшен. В середине XIX века на средства купцов Садомовых и Мазуриных в нижней церкви выстроили два симметричных придела с южной и северной стороны – преподобного Феодора Сикеота и преподобного Нила Столобенского. Первый ярус колокольни обстроили с трех сторон папертью. Тогда же разобрали гульбище и боковые главы и заменили апсиду. Сохранилась лишь белокаменная лестница, которая когда-то вела на галерею из-под колокольни. В начале XX века на колокольне находилось одиннадцать колоколов, два из которых были отлиты в XVII веке. Храм по праву гордился своими древними иконами XVII–XVIII веков и дорогой церковной утварью: богослужебными сосудами, серебряными крестами и паникадилами.
С 1884 по 1893 год в Георгиевской церкви в сане диакона служил будущий известный московский священник – святой праведный Алексий Мечев. Позже он стал священником храма Святителя Николая в Кленниках на Маросейке, в котором прослужил до конца жизни. Он сумел за несколько лет сделать приход этой маленькой церкви одним из самых многочисленных в городе. Его проповеди были просты, искренни, трогали сердце глубиной веры, правдивостью, пониманием жизни. Священника называли старцем, живущим в Москве. Настоятель Оптинского скита игумен Феодосий, побывав в Никольской церкви и увидев плоды духовных трудов отца Алексия, сказал ему: «Да, на все это дело, которое вы делаете один, у нас в Оптине несколько человек понадобилось бы. Одному это сверх сил. Господь вам помогает». В 2000 году на Архиерейском соборе Русской православной церкви отец Алексий был прославлен в лике святых. В храме Николая в Кленниках, который находится в непосредственной близости от церкви Георгия в Старых Лучниках, устроили придел во имя святого праведного Алексия.
На том же Архиерейском соборе канонизировали в лике священномученика священника Георгиевского храма – отца Владимира Проферансова. С 1902 года в течение тридцати лет он служил поочередно псаломщиком, дьяконом, священником и настоятелем в церкви в Лубянском проезде. С 1923 года отец Владимир стал секретарем при патриархе Тихоне. Объединенное Государственное политическое управление при НКВД решило привлечь священника к сотрудничеству как человека, хорошо знавшего патриарха и исполнявшего его поручения. Здание ОГПУ находилось недалеко от Георгиевского храма. В 1932 году отца Владимира вызвали на допрос, но он отказался от сотрудничества с НКВД. Священника арестовали, обвинили в антисоветской агитации и скрытой контрреволюционной деятельности. В 1937 году отец Владимир был расстрелян на Бутовском полигоне.
После Октябрьской революции 1917 года Георгиевский храм был разграблен. В 1932 году церковь закрыли, а здание передали в ведение НКВД, который разместил в нем общежитие. Первоначальный декор, включая наличники окон, был частично сбит, главу, верх колокольни и ограду разобрали. Вместо заложенных старых окон в стенах пробили новые прямоугольные окна, что значительно исказило облик церкви. До полной неузнаваемости перестроили фасад паперти с западной стороны, выходящей к Политехническому музею. Внутри храма возвели межэтажные перекрытия и временные перегородки. Иконостасы были утрачены, стеновая роспись полностью уничтожена. Вскоре в здании Георгиевского храма открыли обувную фабрику, для чего установили грузовой лифт и станки, от работы которых в стенах образовались обширные трещины. Под вентиляцию и другие инженерные коммуникации в стенах и сводах пробили большие отверстия. В результате фундамент церкви потерял устойчивость и дал усадку, что еще больше увеличило трещины и вызвало разрушение стен.