Макарий покушается искоренить одно из самых больших безобразий, позорящих монастырскую жизнь: он запрещает совместное проживание иноков и инокинь, учреждает особные женские монастыри, ставит над ними игумений, а не игуменов и для богослужений определяет им белое духовенство, состоящее в браке, а не иноков, поневоле, окиснув от воздержания, склонных к беспутству.
Его заботами приводится в порядок и украшается вновь первозданный Софийский собор, священный не только для новгородцев, но и для каждого русского. Он не жалеет трудов на искоренение язычества в Водской пятине, самом северном владении великого Новгорода, населенной главным образом финнами. С этой целью он обращается с посланием к тамошним прихожанам и духовенству, в котором убеждает отречься от идолопоклонства и своими руками порушить своих прародительских идолов. Вместе с посланием он отправляет в Водскую пятину иеромонаха Илию с вооруженным отрядом из своего архиепископского полка, и ретивый иеромонах, не особенно налегая на проповедь словом, как творилось и в первые века православия на Русской земле, более налегает на меч и огонь, сжигает священные рощи, преследует и истребляет волхвов, которых православная церковь нарекает чародеями и колдунами, и силой принуждает обратиться будто бы несмышленых язычников к обрядам истинной веры.
Поход против язычников свидетельствует о том, что в делах веры Макарий не останавливается перед насилием, и все-таки его главнейшая забота не о насилии и принуждении, но о просвещении, об укреплении веры с помощью более прочного книжного знания. Он значительно умаляет поборы с белого и черного духовенства в пользу архиепископа, в тайной надежде, что полученные таким образом средства направятся попами и иноками на образование на возрождение книжности, когда-то процветавшей в русских православных монастырях, а ныне почти там позабытой.
Его собственное подворье, сначала в Великом Новгороде, затем и в Москве, становится главным, если не единственным центром возобновления и распространения книжности на Русской земле, как оно повелось с далеких времен Ярослава. В течение двенадцати лет Макарий собирает забытые и полузабытые рукописи, жертвуя на то многим имением, не щадя, как он сам говорит, серебра, то есть частью приобретает манускрипты за деньги, часть оплачивает кропотливый и почтенный труд переписчиков.
Этот архиепископ, затем архипастырь ставит перед собой грандиозную цель, какой ещё не ставил никто: собрать воедино, перевести и справить, переработать и заново сочинить десятки и сотни богослужебных и богословских книг, поучений, житий, церковных актов и церковных посланий. Для осуществления этой замечательной цели он собирает около себя немногих оставшихся после длительного безвременья книжников и писцов и уже в великом Новгороде составляет первый свод, предназначенный для Софийского дома.
Его труды приобретают небывалый размах, как только он становится московским митрополитом. После избиения и удаления Федора Воронцова придя к убеждению, что только единовластие в состоянии спасти впадающее в анархию Московское великое княжество, он поближе присматривается к юному великому князю, к немалому своему изумлению обнаруживает там, где не ожидал, возвышенные стремления, отчасти зародившиеся под влиянием благочестивого нестяжателя Иоасафа, умело и ненавязчиво сближается с ним, преодолев его стойкое недоверие к мятежному Великому Новгороду, допускает его к своим манускриптам, в том числе к самым редким, кроме него самого почти никому не доступным, тем более мало кому известным среди большей части малограмотных или вовсе неграмотных подручных князей и бояр, делится с ним своими необыкновенными замыслами, увлекает грандиозностью возвышенного и возвышающего деяния, привлекает его, уже влюбленного в книгу, на вою сторону, добивается его одобрения и постепенно распространяет свои труды на книжные мастерские многих городов и обителей Московского великого княжества.