В 1825 году отец внял просьбам сына и отправил его учиться в университет Эдинбурга. Роберт хотел видеть в мальчике продолжателя врачебной династии. Особо много времени мальчик посвятил изучению биологии, в частности морских беспозвоночных, водорослей. Увлекался таксидермией, натуральной историей и геологией. Принимал активное участие в деятельности университетского музея, где была собрана крупнейшая в Европе коллекция растений. После двух «ужасно скучных» лет, проведённых в университете, забросил учёбу. По настоянию разгневанного отца решил перевестись на богословский факультет Кембриджа. Абитуриент вдумчиво читал церковные книги, готовясь к поступлению, занимался индивидуально с преподавателем в родном Шрусбери.

Годы обучения запомнились ему уроками верховой езды, охотой, коллекционированием жуков, изучением литературы, математики, физики, географии. Окончил он образование в 1831 г. Несмотря на то что особыми успехами за время обучения не блистал, полученные знания позволили Дарвину оказаться в списке десяти лучших выпускников. После окончания университета стал ещё больше сомневаться в истинности догм христианства.

В нескончаемых поисках реализации потенциала учёный знакомится со знаменитым ботаником Джоном Хенслоу, который принял выпускника в команду исследователей природы Южной Америки на корабле «Бигль». Отец Чарльза был против путешествия, считая его напрасной тратой времени. Только благодаря вмешательству дяди, Джозайи Веджвуда II, Роберт Дарвин сдался и дал напутственное благословение сыну. За более чем пятилетнее путешествие команда побывала в Перу, Аргентине, Чили, Бразилии, Европе, Австралии, Африке.

На Галапагосских островах исследователя особо заинтересовали пересмешники, которые несколько отличались от обитающих в Англии. Привлекли его внимание также черепахи, виды которых различались даже на соседних островах. Учёный с интересом изучал местные территории, флору и фауну. Результатом экспедиции стала огромная коллекция камней, минералов, трав, чучел животных и птиц. Были сделаны описания внешнего вида и анатомии многих беспозвоночных.

Все наблюдения были занесены в дневник, на который и опирался Чарльз при написании научных трудов в последующие двадцать лет. Исследования были опубликованы под названием «Путешествие вокруг света на корабле „Бигль“». Исследователь получил мировую известность как в научной среде, так и у обычных читателей. Помимо этого у Чарльза сформировались призвание и смысл в жизни – Дарвин не видел себя вне науки. В пятилетнем путешествии Дарвин вырос как учёный. После завершения экспедиции Чарльз перебирается в Кембридж, но очень скоро переезжает в Лондон, где вступает в общество учёных, с которыми преимущественно общается на протяжении следующих пяти лет.

Этот период жизни Чарльза ознаменован бурной плодотворной деятельностью – им были написаны фундаментальные труды, многие часы проведены в жарких дискуссиях. За любовь к упорному стремлению доказать свои мысли и идеи исследователя выбирают главным секретарём общества геологов. Но жизнь в крупном городе всё больше и больше давит на учёного, а организм всё хуже справляется с атакующими его болезнями. В 1839 году он женится на Эмме Вэджвуд и уже в 1842-м переселяется в приобретённое поместье Доун. Впоследствии жена родит Дарвину десять детей. Вдали от городской суеты Чарльз может полностью посвятить себя любимым занятиям – прогулкам, рыбалке, охоте, наблюдению за природой.

Солидное наследство и доход от написанных книг позволяют с головой окунуться в любимые дела. В 1842 году им был написан труд «Зоология путешествия на „Бигле“».