Потерпев неудачу в новом фильме М. Калатозова, Самойлова внезапно нашла успех там, где найти его явно не ожидала, – в советско-венгерской картине о войне «Альба-Регия» (1961), где она сыграла советскую разведчицу времен войны – Альбу. По сюжету действие фильма происходит в Венгрии, где в Альбу влюбляется местный доктор Хайнал (актер Миклош Габор), который всегда был далек от политики. Но, полюбив разведчицу, он постепенно меняет свои взгляды.
Чтобы сняться в ней, актрисе пришлось некоторое время пожить в Венгрии, выучить язык (в течение двух лет, пока снимался фильм, рядом с ней находился муж – В. Осипов). По словам актрисы:
«Альба-Регия» была очень удачной работой, фильм приобрели в 56 странах. Единственная картина, за которую я получила большие деньги: за все остальное – за участие в съемках, спектаклях, концертах – платили копейки (за концерт – 16 рублей). А после Венгрии я была роскошно одета, привезла в Москву автомобиль «Опель». После «Альбы» мне даже предлагали играть Марию Стюарт в Югославии. Но меня вызвали «куда надо» и запретили соглашаться».
В 1963 году сотрудничество Самойловой с зарубежными кинематографистами продолжилось: она приняла предложение итальянского режиссера Де Сантиса сняться в эпизоде в его фильме «Они шли на Восток» (роль Сони). Сам режиссер так объяснил актрисе свой выбор: «Мы хотим, чтобы снимались вы, потому что вас знает Запад, и мы хотим еще раз показать ваше лицо».
Западный зритель действительно увидел прекрасное лицо Самойловой, чего не скажешь о зрителе советском – в течение следующих четырех лет актриса нигде не снималась. Видимо, чтобы не сидеть сложа руки и ждать «у моря погоды», она вновь вернулась на театральные подмостки: в 1965 году ее приняли в Театр киноактера. Там ей сразу достались две главные роли: в «Грозе» А. Островского и «Тане» А. Арбузова. Кроме этого она ездила по стране с концертами, читала со сцены стихи, прозу. В том же году Т. Самойловой было присвоено звание заслуженной артистки РСФСР.
Наконец в 1967 году в судьбе актрисы наступил второй «звездный» час. Режиссер Александр Зархи пригласил ее на главную роль в фильме «Анна Каренина» (это была уже 16-я мировая экранизация романа Л. Толстого). Роль Вронского первоначально предназначалась Олегу Стриженову, однако в процессе подготовки к съемкам его кандидатура отпала, поскольку актер отличался весьма сложным и неуживчивым характером. И тогда на горизонте появился бывший муж нашей героини актер Василий Лановой.
Фильм вышел на экраны страны в 1968 году (премьера состоялась чуть раньше – 6 ноября 1967 года) и был хорошо встречен публикой (в прокате он занял 9-е место, собрав 40,5 млн. зрителей). Т. Самойлова вспоминает:
«На премьеру «Анны Карениной» собралось много народу. Картина всем безумно понравилась. Но у меня было жуткое состояние: я сидела с высокой температурой и терпела боль. Тогда же я должна была ехать в Японию, но меня забрали в Боткинскую больницу… Аппендицит…»
Вскоре после выписки из больницы брак Самойловой и Осипова распался. Причина была банальной: Татьяна мечтала о ребенке, а муж не хотел себя этим обременять. И тогда в отместку ему она вышла замуж за администратора Театра киноактера, в котором работала, Эдуарда Машковича (бывший офицер Машкович вернулся из Германии с молодой женой и только что родившимся ребенком и почти сразу занял пост администратора ТКА). От него в 1969 году Самойлова и родила сына Дмитрия. Ребенок родился крупным: вес – 4900, рост – 57 сантиметров.
Спустя год она опять захотела ребенка, на этот раз девочку, но Машкович был категорически против. Это их и развело. Больше замуж актриса не выходила. Хотя увлечения у нее, конечно же, были. Сама она, правда, любила повторять: «Я любила влюбляться, целоваться. Но только Осипов был моей единственной любовью…».