До своего второго и окончательного исключения из школы, произошедшего в 1926 г., Сальвадор жил в студенческой резиденции, где подружился с Луисом Бунюэлем и Федерико Гарсиа Лоркой. Между эгоцентристом Дали и человеком «добра и света» Лоркой, людьми крайне не похожими друг на друга, установились теплые искренние отношения, основанные на взаимном понимании и поддержке, что не так уж часто встречается, тем более когда речь идет о двух гениях. Близкая дружба с выдающимся испанским поэтом, длившаяся более шести лет, наложила отпечаток не только на формирование характера Дали, но в некоторой мере и на его искусство. В своем творчестве Ф. Г. Лорка следовал «традициям изначальной двойственности испанского искусства», в котором совмещались «тайна и формула», «традиционное и ученое искусство». Дали же в своих картинах пытался превратить тайну в загадку, чтобы потом разгадать ее. «Только тайной мы живы. Только тайной…» – подписал он одну из своих ранних работ.

В 20-е гг. в поисках собственного стиля молодой Дали все более склонялся к новому, дотоле неведомому в искусстве и литературе течению – сюрреализму, представители которого считали, что «бессознательное и внеразумное начало олицетворяет собой ту высшую истину, которая должна быть на земле». Некоторое влияние на художника оказала метафизическая живопись одного из прямых предшественников сюрреализма – итальянского мастера Джорджо де Кирико. К этому времени Дали уже великолепно владел академической манерой, техникой импрессионизма, приемами кубистов, используя их «на свой манер». В эти годы он не только писал портреты, натюрморты, композиции, но также создал декорации к драме Ф. Г. Лорки «Мариана Пинеда», участвовал в съемках фильма Л. Бунюэля «Андалузский пес». Но лишь в единичных работах этого периода талант художника проявился в полной мере. Среди ранних произведений Дали наиболее примечательны картина «Корзинка с хлебом» и «Автопортрет с рафаэлевской шеей», в котором художник стилизует свой облик под старинные портреты.

С момента появления первых сюрреалистических полотен «Великий мастурбатор» и «Первые дни весны» (1929 г.) в жизни художника начинается период зрелого самостоятельного творчества, который, по мнению многих критиков, является к тому же и самым плодотворным. Этот год ознаменовался для Дали не только переходом его творческих поисков в новое качество, но и переменами в личной жизни. В Кадакесе он познакомился с французским поэтом Полем Элюаром и его женой Галой – Еленой Дмитриевной Дьяконовой, которую полюбил до безумия. Боготворимая Дали «Галарина» стала его верной спутницей до конца своих дней. «Гала неотделима от Сальвадора, – писала Д. Бона в книге «Гала». – Являясь Вдохновительницей в той мере, что художник черпает в ней силы для существования, она намного больше, чем муза. Дали называет Галу Ангелом равновесия. Она руководит его поступками, им самим, его мыслями». Всю свою жизнь Дали не переставал говорить о пылких чувствах к обожаемой женщине: «Я люблю Гала больше, чем отца, больше, чем мать, больше, чем Пикассо, и даже больше, чем деньги». Он идеализирует Галу, видя в ней «какое-то сверхъестественное создание, богиню, упавшую с небес, излучающую неизвестно какие потусторонние образы». «Если бы я мог, – говорил художник, – я тысячу раз снимал бы и надевал туфли на ноги Гала». Изображая жену в своих многочисленных живописных полотнах, Сальвадор Дали создает Галарине настоящий памятник. «Гала и "Вечерний звон"», «Гала молитвенная», «Галарина», «Атомная Леда» – это лишь немногие из картин, которые Дали посвятил своему Ангелу равновесия.