На службе у генерал-губернатора Чокан изучал историю, этнографию, литературу и культуру народов Средней Азии, путешествовал по Центральному Казахстану, собирал материалы и писал статьи по истории степного края, об обычаях и традициях, религии казахов.

В 1856–1857 гг. Ч. Валиханов совершил научно-исследовательскую и этнографическую экспедицию к заилийским кыргызам и в аулы Старшего Жуза, в Кульджу, где познакомился с историей Джунгарии. В этих поездках он написал популярные «Очерки Джунгарии», «Записки о киргизах», «О жанрах казахской народной поэзии», «Дневник поездки на Иссык-Куль», «Предания и легенды большой киргиз-кайсацкой орды» и другие работы, которые стали основой совершенно нового взгляда на казахов, их культуру и литературу. Эти очерки и статьи были высоко оценены русскими учеными.

Экспедиция в Кашгар (Джунгарию) – важный этап в жизни Валиханова. Всего четыре европейца побывали там до него: в XIII в. знаменитый Марко Поло, в XVII – некий монах-иезуит Гаес и во второй половине XIX в. – англичанин, имя и судьба которого остались неизвестными, да еще отчаянный молодой немецкий путешественник, ученик великого Гумбольдта, Адольф Шлагинтвейт, исчезнувший в ходе своей дерзкой экспедиции в Центральную Азию.

Китайские власти всячески препятствовали проникновению иностранцев в Джунгарию. Любой европеец, оказавшийся в Кашгаре, рассматривался ими как шпион, и подлежал смертной казни.

В июне 1858 г. Валиханов отправляется в путешествие, навсегда оставшееся в анналах российской географической науки. Ему исполнился тогда 21 год. В путь Чокан тронулся с караваном семипалатинского купца Мусабая Тохтубаева. Он путешествовал под чужим именем Алимбая, переодетый в восточную одежду и с обритой, по местному обычаю, головой. За полтора месяца достигнув верховий реки Или, купцы провели затем месяц, занимаясь торговлей с киргизами, после чего караван двинулся к китайской границе. Пройти через Тянь-Шань в сентябре оказалось делом нелегким.

Во время пребывания в Кашгаре Валиханов познакомился со многими чиновниками и другими местными жителями. Ему удалось собрать сведения о населении и дорогах «страны шести городов», как называли уйгуры Кашгарию. Исследователь записывал также данные о климате и природе страны, ее экономике. Ему удалось разгадать тайну гибели английского путешественника Шлагинтвейта, погибшего от руки местного феодала Якуб-бека.

12 апреля 1859 г., через 11 месяцев после начала путешествия, Чокан Валиханов вернулся в город Верный. Он был встречен как герой, открывший неизвестные земли, поощрен, направлен в Санкт-Петербург, где у него состоялась встреча с царем, на которой император отметил его особые заслуги перед отечеством.

Чокан Валиханов работал в Главном штабе над подготовкой к изданию карты Азии, он участвовал в изданиях трудов Русского географического общества, членом которого его избрали в 1860 г. Здесь Чокан публиковал работы, посвященные истории и культуре Средней Азии и зарубежного Востока, в которых собран и обобщен огромный материал об истории, этнографии казахов, их быте, обычаях и культуре.

К сожалению, по причине болезни Валиханов был вынужден вернуться в родные места. Там он решил оставить службу и даже выдвинул свою кандидатуру на выборах в волости, чтобы, став правителем, попытаться облегчить участь своего народа. Но местные власти подтасовали результаты выборов… Чокан, обиженный несправедливостью, уехал на юг, к своему родственнику султану Тезеку, где через некоторое время умер от обострившегося туберкулеза.

Ныне неподалеку от урочища Коген-Тоган, где был похоронен в 1865 г. Чокан Валиханов, в местности под названием Алтын-Эмель, построен в честь 150-летия со дня его рождения (1985 г.) мемориальный комплекс.